上海典型持续性PM2.5重度污染的数值模拟

本研究针对2013年1月23~24日的上海PM_(2.5)持续重污染过程,采用WRF-Chem大气化学模式以及PM_(2.5)质量浓度、能见度、气象要素等地面实测资料相结合的方式,揭示了造成上海冬季PM_(2.5)持续性重污染的一类"天气学必要成因",即一次弱冷空气活动过程导致了两种不利污染天气条件——"弱气压场(静稳形势)"和"弱冷空气扩散(输送形势)",两者先后影响上海造成PM_(2.5)浓度持续上升.主要过程如下:首先弱冷空气影响之前,上海处在不利的局地气象扩散条件下,受弱气压场控制10 h后本地PM_(2.5)质量浓度达到重度污染水平,之后夜间稳定边界层(地面静风和低层逆温)使得PM_(2.5)重度污染维持了7h,期间PM_(2.5)平均质量浓度为172.4μg·m~(-3).后期弱冷空气影响上海,虽然改善了局地扩散条件但是同时产生了明显的周边污染物输送,使得本地PM_(2.5)质量浓度升高并达到峰值(280μg·m~(-3)),继续加重污染水平,期间PM_(2.5)平均质量浓度为213.6μg·m~(-3).WRF-Chem模拟结果进一步表明,整个污染过程周边区域输送对上海PM_(2.5)平均贡献率为23%,其中两个阶段周边区域输送的平均贡献率分别为17.2%和32.2%,可见在不同的污染天气条件下周边污染源的贡献存在显著差异,因此可以根据对污染天气类型的预判制定应急减排方案.     

传统北京烤鸭烤制过程中大气污染物的排放特征

烤鸭是具有北京特色的传统美食之一,制作过程采用果木炭火烤制方式,与其它食物烹饪过程存在明显的差异,国内还未对这类餐饮源的排放特征进行过系统研究,为掌握这类餐饮源排放特征,从而为污染控制提供技术依据,选取北京市具有代表性的烤鸭店,研究了其烤鸭烤制过程中大气污染物的排放特征.结果表明,传统烤鸭烤制过程中排放的油烟、颗粒物、挥发性有机物(VOCs)和醛酮类化合物的基准排放浓度分别为(0.74±0.45)、(15.32±7.93)、(7.60±3.41)和(1.22±0.59)mg·m~(-3);颗粒物排放浓度要远高于油烟排放浓度,VOCs组分构成相对复杂,既包括烷烃、烯烃、芳香烃等VOCs也包括醛酮类、醇类、酯类等含氧VOCs和卤代烃,其中3-甲基呋喃、乙醇和乙酸甲酯的浓度最高;醛酮类化合物的主要组分有乙醛、甲醛和丙烯醛等,其中C1~C3物质占72.27%.     

大气颗粒物及降尘中重金属的分布特征与人体健康风险评价

为了解PM_(2.5)、PM_(10)和降尘中Cu、Mn、Pb、Ti、V、Cd、Cr、Co、Mo、Ni等10种重金属元素的分布特征及人体健康风险,利用大流量颗粒物采样器采集了北京城区某地四季大气中PM_(2.5)、PM_(10)及降尘样品,用ICP-MS测定了上述10种金属元素的质量浓度.结果表明,PM_(2.5)和PM_(10)的年均质量浓度分别为153.40μg·m~(-3)和232.93μg·m~(-3),超出GB 3095-2012中二类环境功能区标准限值的5倍和3倍;PM_(2.5)/PM_(10)的均值为0.74,表明大气颗粒物中以粒径小于2.5μm的颗粒为主;后向轨迹分析结果表明外源颗粒物的来向随季节变化而改变,冬、春、夏、秋季主要来向为西北、北-东北、东南、东南-西北.PM_(2.5)和PM_(10)中10种元素的年均质量浓度从高到低依次为TiMnPbCuCrNiVCdMoCo,其中Ti、Mn、Pb、Cu和Cr这5种元素占10种目标元素总质量浓度的91.93%和92.49%.除PM_(10)中Cd年均质量浓度(6.53 ng·m~(-3))高于GB 3095-2012限定值(5.00 ng·m~(-3))外,其他元素的质量浓度均不超标.降尘中各元素的含量由高到低依次为TiMnPbCuNiCrVCoMoCd,Ti(2561.48μg·g~(-1))占所有元素的质量分数为72.57%,地累积指数(Igeo)结果表明,Cd(4.03)属重度污染,Pb(2.49)介于中度污染和重度污染之间,Cu(1.33)属中度污染,Ni(0.43)属轻微污染.重金属的致癌健康风险(10-4)和非致癌健康风险(1),均处于较低水平,短期内不会对人体健康造成威胁,但不能忽视长期处于此环境所带来的健康危害.     

重庆市主城区PM2.5时空分布特征

利用2014年6月1日至2015年5月31日重庆市主城区17个国控空气质量监测站24 h自动连续采样的PM_(2.5)浓度数据,探讨了重庆市主城区PM_(2.5)时空分布特征.结果表明:1重庆市主城区PM_(2.5)季节浓度由高到低依次为冬季(100.2μg·m~(-3))、秋季(66.1μg·m~(-3))、春季(45.9μg·m~(-3))和夏季(33.4μg·m~(-3))(P0.05).2重庆市主城区PM_(2.5)月均浓度变化呈单峰单谷型,1月PM_(2.5)月均浓度最高(P0.05),达到120.8μg·m-3.3逐日变化,国控17个空气质量监测站PM_(2.5)日均浓度曲线都呈现出尖峰和深谷交替变化的锯齿状.4重庆市主城区16个国控监测点(除缙云山对照点)PM_(2.5)浓度日变化在全年、春季、秋季和冬季都呈现明显的双峰双谷型.5PM_(2.5)与SO_2、NO_2和CO都呈显著正相关(P0.01),表明SO_2、NO_2和CO的二次转化对PM_(2.5)浓度具有显著影响.     

典型岩溶区地下河中溶解态脂类生物标志物来源解析及其变化特征

利用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)测定了青木关地下河中溶解态类脂物的含量.研究了其在地下河中的来源、组成及迁移特征.结果表明,7~11月,各溶解态类脂物的平均含量随着青木关地下河运移距离的增加呈降低趋势,其中以溶解态饱和直链脂肪酸的下降最为显著,即由最初的5 704 ng·L~(-1)下降到1 043 ng·L~(-1),减少了约81.71%.正构烷烃能够较为详尽地指征地下河中溶解性有机质来源,而饱和直链脂肪酸、脂肪醇则对藻类和细菌等微生物有较好的指示意义.随着地下河运移距离增加,有机质输入类型呈现多样化,可能与岩溶地表不均一性有关.正构烷烃三端元图解中,水生植物的输入为地下河中溶解性有机质的主要来源,其次分别为陆地高等植物和藻类、细菌等微生物,但随着地下河运移距离的增加水生植物的相对贡献量逐渐减少.青木关地下河中正构烷烃TAR值对降雨有一定的指示意义,而饱和直链脂肪酸CPI、L/H值则指示细菌降解活动.     

兰州城区大气PM2.5污染特征及来源解析

为探究兰州城区PM_(2.5)的污染特征及其来源,分别在兰州市城关区和西固区设置PM_(2.5)采样点,于2013年10月(非采暖期)和12月(采暖期)采集样品并进行分析,得到了PM_(2.5)及其16种化学组成的质量浓度.结果表明,兰州城区PM_(2.5)污染水平较高,平均质量浓度为129μg·m~(-3).样品无机元素平均质量浓度为:SCaFeAlMgPbZnMnTiCu,其中S、Ca、Fe、Al的质量浓度在1μg·m~(-3)以上,是主要元素组分;样品各无机元素质量浓度表现为采暖期高于非采暖期,城关区高于西固区.样品水溶性离子平均质量浓度为:SO~(2-)_4NO~-_3NH~+_4Cl~-K~+Na~+,其中SO~(2-)_4、NO~-_3、NH~+_4的质量浓度在10μg·m~(-3)以上,是主要离子组分;样品各水溶性离子质量浓度表现为采暖期高于非采暖期,西固区高于城关区.富集因子(EF)分析结果表明,元素Al、Ca、Mg、Ti的EF值均小于1以自然来源为主;元素Cu、Pb、S、Zn的EF值显著大于10,表明这4种元素在PM_(2.5)中高度富集,且主要源于人为活动造成的污染.主成分分析结果表明,交通排放源、生物质燃烧源、土壤源和二次粒子对兰州城区大气PM_(2.5)贡献显著.     

填埋垃圾浸提液与地下水污染物组成差异及成因

为揭示垃圾渗滤液污染地下水特征,采用常规分析、三维荧光光谱和多元统计分析,研究了某简易填埋场垃圾浸提液与地下水中无机盐、有机物及重金属的分布特征及成因.结果表明,填埋场垃圾异质性强,浸提液中NH+4-N浓度高,而Cl-、SO2-4、溶解性有机物(DOM)、重金属含量低,强还原氛围导致硝化过程受阻,NO-3-N、NO-2-N含量低,浸提液中Cu主要结合在DOM上,而Ba、Cd、Cr、Fe、Mn、Ni、Zn及As主要结合在疏水性有机物上.除填埋场所在点地下水外,其余点地下水污染物来源相似,其中的DOM以微生物来源为主;与垃圾浸提液中污染物分布特征相反,地下水中NH+4-N含量低而Cl-、SO2-4、DOM、NO-3-N、NO-2-N含量高,Cu、Ba、Cd、Fe、Mn及Ni的分布与DOM有关,主要结合在荧光有机物上.研究结果显示,基于地下水中污染物组成差异,采用聚类分析方法可识别出地下水受渗滤液污染点.     

2012年春季京津冀地区一次沙尘暴天气过程中颗粒物的污染特征分析

本研究表征了2012年春季一次沙尘暴天气过程中京津冀地区大气可吸入颗粒物(PM10)的污染特征.借助PM10的水溶性元素、有机碳和元素碳的浓度,分析推断沙尘暴天气过程中矿物气溶胶对城市气溶胶污染的交汇叠加作用.使用中流量大气颗粒物采样器,于2012年4月1日～5月24日,在北京市西三环、天津空港经济区和张家口火车南站附近同时采集可吸入颗粒物(PM10),采用离子色谱和元素碳/有机碳分析仪分析获取其水溶性离子、元素碳和有机碳浓度.结果表明,采样期间北京、天津和张家口这3个采样点PM10质量浓度的日均值分别为233.82、279.64和238.13μg·m-3.4月27～29日,3个地区发生了沙尘暴天气,PM10质量浓度的最大日均值分别达755.54、831.32、582.82μg·m-3.沙尘暴期PM10的有机碳(OC)浓度、二次有机碳(SOC)/OC的比值、硝酸根(NO-3)和硫酸根(SO2-4)浓度均高于非沙尘暴期间.采用电荷平衡计算证明沙尘暴期间大气颗粒物表明呈碱性,说明外来沙尘暴与本地污染相互叠加,矿物元素改变了颗粒物表面的酸碱性,沙尘暴和有机物发生耦合,促进了二次有机物的转化.     

天津市夏季蜂窝状溶蚀器涂层溶液浓度确定的实验研究

于2013年7月1日～8月31日,在天津市南开大学理化楼楼顶,采用蜂窝状溶蚀器进行了溶蚀器涂层溶液最适浓度的探究实验.结果表明,在天津夏季,蜂窝状溶蚀器的碳酸钠涂层溶液最适浓度为3%,柠檬酸涂层溶液最适浓度为6%.含有溶蚀器系统的颗粒物采样法与传统采样法对比发现,含蜂窝状溶蚀器的采样系统所得到的PM2.5样品浓度有86%低于传统方法所得到的PM2.5样品浓度,其原因主要为1酸/碱性气体被去除,使其无法与富集在采样膜上的颗粒物发生反应,也无法吸附到颗粒物上;2溶蚀器系统采样过程中,部分颗粒物被捕集到溶蚀器上;3酸/碱性气体被去除,导致气-粒平衡被打破,部分颗粒物组分向气态转化.     

自然光照对淹水条件下三峡库区消落带典型土壤磷释放影响

为研究淹水条件下光照对土-水界面磷释放的影响,以三峡库区消落带典型土壤为对象,通过室内自然光照试验,讨论了铁还原及有机质降解对磷释放的影响,分析光照对淹水土壤磷释放的影响机制.结果表明,光照对淹水土壤磷释放存在一定程度的抑制作用,光照作用下淹水紫色潮土上覆水体中TP浓度范围为0.018~0.033 mg·L-1,避光处理为0.02~0.057mg·L-1,灰棕紫泥光照下TP浓度范围为0.028~0.045 mg·L-1,避光处理为0.04~0.084 mg·L-1.光照引起淹水土壤中铁氧化物的变化可能是光照抑制磷释放的重要原因.光照导致土壤中铁氧化物饱和程度降低,铁还原和无定形铁生成受阻进一步加深了光照对磷释放的抑制影响.CO2和CH4反映淹水土壤有机质分解情况,光照降低有机碳的转化效率,加速土壤中无机电子受体的消耗,解释了光照作用下铁氧化物的变化.由此可见,光照对淹水土壤磷释放的抑制与淹水土壤中铁还原和有机质分解密切相关.